В 1932 году вступил в Коммунистическую партию. По окончании училища проработал по специальности немногим более года и был уволен по политическим мотивам.
Во второй половине 1930-х годов работал в Союзе коммунистической молодёжи, затем стал партийным журналистом. С 1940 года работал в центральном печатном органе компартии — газете «Сигло». В 1946 году назначен главным редактором газеты.
С 1948 по 1958 год компартия находилась вне закона, в подполье. В 1948 году Корвалан возглавил отдел пропаганды ЦК КПЧ, руководил выпуском нелегальных партийных изданий. В 1950 году был арестован и отправлен на несколько месяцев в ссылку. С 1952 года член ЦК КПЧ. Член Политкомиссии ЦК КПЧ в 1956-89 гг. В 1956 году снова арестован и заключён в концлагерь Писагуа. В 1958—1989 годах — Генеральный секретарь ЦК КПЧ.
После военного переворота генерала Аугусто Пиночета 11 сентября 1973 года Корвалан был арестован вместе со многими другими противниками режима. Содержался сначала в одиночном заключении, затем в различных концлагерях, в том числе на острове Досон. КГБ СССР рассматривал вариант вооружённого освобождения Л. Корвалана с острова Досон[2]. После убийства Виктора Хары он стал наиболее известным чилийским политзаключённым. Во время заключения в 1975 году был удостоен Международной Ленинской премии.
СССР возглавил международную кампанию за его освобождение, а в 1976 году Андрей Сахаров предложил обменять Корвалана на известного советского политзаключённого, диссидента Владимира Буковского. Обмен состоялся, после чего Корвалан получил в СССР политическое убежище. Это стало особым подаркомЛеониду Брежневу и произошло в Цюрихе, Швейцария, за день до его 70-летнего юбилея, отмечавшегося 19 декабря 1976 года. Корвалана часто звали «товарищ Лучо».[4]
Нелегально вернулся в Чили в августе 1983 года. Это стало возможно после принятого в 1983 году закрытого постановления советского Политбюро. По поддельному паспорту профессора из Колумбии он вылетел в Будапешт, а оттуда — в Буэнос-Айрес, после чего перебрался в Чили, где в течение шести лет, до падения диктатуры Пиночета, жил на нелегальном положении. В 1985 году он сумел еще раз побывать в Москве, чтобы пройти курс лечения[4]. После окончания периода диктатуры, 6 октября[источник не указан 1849 дней] 1989 года, «вернулся» в страну официально. В мае 1989 года оставил пост Генерального секретаря компартии.
